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ナノ構造金属酸化物と金属錯体を用いた可視光駆動型水素生成系光触媒

本系の作動原理を図Aに示します。この系に可視光を照射すると金属錯体が励起状態となり、 隣接する半導体微粒子(金属酸化物)へ電子(e-)の移動が起こります。 電子を放出した金属錯体は、系内の電子供与剤から電子を受け取って励起前の状態(基底状態)に戻り、 金属酸化物に移った電子は水素発生サイト上で水を還元して水素を発生し、触媒反応のサイクルが完成します。 この系では、励起状態の金属錯体から直接水素を生成することはできないため、 電子伝達を担い、かつ水素発生活性点を提供する金属酸化物が重要となります。 さらに、電子移動の効率を高めるため、金属錯体との強力な相互作用も求められます。
 当グループでは、金属酸化物ナノスクロールあるいはナノシートに着目しています。 例えば、ニオブ酸ナノスクロールは層状ニオブ酸を単層剥離して得られるナノ材料の一種で、 その表面には負電荷を帯びた層の面が高密度に露出しています(図B)。ここで正電荷を帯びた金属錯体を用いれば、 強力な静電気的相互作用が得られ、その結果として高い水素発生効率がもたらされると考えられます。 実際に、ニオブ酸ナノスクロールと正電荷をもつルテニウム系色素を用いて図Aに示すような光水素発生系を構築すると、 金属錯体の可視光吸収に対応して水素の発生が観測され、ニオブ酸ナノスクロールは層状ニオブ酸よりも20倍以上の高性能を示すことがわかりました(図C)。 また、このような色素増感型水素発生系にしばしば用いられる酸化チタン(P25)を使った場合と比べても、10倍以上の高性能を示すことが確かめられました。
 今後さらに反応系を改良して酸素発生系と連結することができれば、水を水素と酸素に完全分解する太陽エネルギー変換システムの構築も可能になると期待されます。

図.ニオブ酸ナノスクロールとルテニウム錯体を用いた可視光駆動型水素生成系光触媒